近日,三峡大学、中国地质大学(武汉)、北京大学、武汉纺织大学等联合研究团队在《Advanced Energy Materials》发表了铁单原子电催化剂用于氧还原反应的最新研究成果。
本研究核心表征技术:DC DSR数字型旋转圆盘圆环电极(RRDE)被用于精准测定 ORR 电子转移数、H₂O₂产率与反应选择性,为性能结论提供关键实验支撑。
研究通过硫原子配位调控策略显著提升催化性能,所制备的催化剂在碱性与酸性条件下均表现出优异氧化还原活性,并且组装的锌 - 空气电池展现出更高的功率密度与循环稳定性,为低成本、高稳定燃料电池与金属 - 空气电池阴极催化材料提供了高效新方案。
第一作者:谢玉华
通讯作者:杨泽慧等
论文单位:三峡大学、中国地质大学(武汉)、北京大学、武汉纺织大学
论文DOI:10.1002/aenm.71096
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一、研究背景与成果
传统铁单原子催化剂(Fe-N₄)结构太对称、电子不稳定,反应效率上不去。
团队把1 个N换成S,做成Fe-N₃S/SNC,打破对称、让硫当 “电子缓冲垫”,实现:
本研究所有 ORR 选择性、电子转移数、H₂O₂产率均在DC DSR上完成,实验流程与参数如下:
Fe-N₃S/SNC以四电子ORR路径为主导(n≈3.84–3.91),能量转化效率接近理论极限H₂O₂副产物被抑制,极大提升催化剂寿命与电池安全性;扭曲结构+硫的电子缓冲效应,优化氧中间体吸附/脱附平衡,真正稳定了反应路径性能优于商用Pt/C,具备燃料电池与锌-空气电池应用潜力。 研究通过硫原子配位取代策略破缺Fe-N₄的D₄ₕ对称结构,构筑Fe-N₃S/SNC单原子催化剂,在碱性氧还原反应中展现出优于商用Pt/C的活性与稳定性,并用DC DSR证明: 反应以四电子路径为主导,H₂O₂副产物产率低直至1.6%-2.2%; 碱性介质中活性与稳定性优于Pt/C;酸性介质中E₁/₂达0.802 V vs. RHE,接近Pt/C水平(0.844 V); 液态锌-空气电池功率密度达231.8 mW cm⁻²,全固态器件达134.9 mW cm⁻²,循环寿命超150 h; 该成果为低成本长寿命燃料电池与锌-空气电池提供了原子级设计新思路。
一句话概括:
通过硫配位打破铁单原子的对称"电子笼",稳定其eg轨道电子态,使碱性氧还原活性与器件性能均优于商业铂碳。
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